研究亮点

高志鹏:基于反应运移模型的内陆盆地地下水砷富集过程的量化【WRR,2020】
发布:科技处 2020-06-29 阅读:

高砷地下水的形成机理存在着众多假说,其中还原条件下含砷铁氧化物的还原性溶解是目前接受度最高的砷释放机理,这也是河流三角洲高砷地下水形成的主要机理。然而,由于干旱-半干旱盆地高砷含水层通常具有较高的EhpHSO42-浓度,除了有机物降解导致铁氧化物发生异化还原而溶解,SO42-还原产生的高浓度H2S也可以化学还原铁氧化物从而导致砷的释放。此外,高pH及高浓度的HCO3-等共存阴离子也可以促进砷的解吸。因此,铁氧化物的异化还原(有机物降解促进)、铁氧化物的化学还原(H2S氧化促进)、砷的解吸(高pH、高浓度HCO3-等促进)可能是内陆盆地高砷地下水形成的主要机理。然而,这三个过程的相对贡献还未可知,定量研究这些砷释放过程对地下水砷浓度的相对贡献有助于提高我们对高砷地下水形成机理的认识。

针对上述科学问题,我校水资源与环境学院博士生高志鹏在郭华明教授的指导下选择典型干旱-半干旱盆地——河套盆地为研究区,通过野外取样、室内实验、模型模拟等手段,识别并量化了多过程控制的高砷地下水富集机理及其相对贡献。研究取得的创新性认识如下:

1)提出了河套盆地地下水砷富集的过程主要受铁氧化物还原性溶解、pH-HCO3-诱导的解吸及硫化物还原铁氧化物等共同控制。

2)构建了耦合动力学反应速率控制的有机物降解、铁氧化物异化还原、H2S化学还原铁氧化物、沉积物吸附砷的表面络合模型、砷-Fe(II)矿物的共沉淀、阳离子交换及含钙矿物的溶解-沉淀等过程的一维砷反应运移模型,创造性地将三大主要的富砷过程(铁氧化物异化还原、铁氧化物化学还原、砷的解吸)耦合进一个模型框架中,较好模拟了地下水多种化学组分(包括总砷及不价态砷)的空间演化过程(图1)。

3)量化了不同过程对地下水砷富集的贡献,发现地下水砷的富集主要来自于铁氧化物的还原性溶解(>70%),其次来自砷的解吸(<30%),铁氧化物的还原则主要受到了有机物降解(>75%)和H2S氧化(<25%)的共同控制(图2)。

模型中模拟方解石、白云石、石膏等含钙矿物的溶解-沉淀过程的思路和方法是独创性的,可以有效地用于模拟去白云岩化作用。模型的构建理念和思路可以应用于其他内陆盆地高砷含水层的富砷过程,也可用于模拟海洋、湖泊等富SO42-水体中发生的水文地球化学过程。

1:地下水NH4+As、Fe(II)、pH、碱度、H2S浓度沿流线变化

2野外观测和模型M1、M2、M3中的模拟的As浓度

上述研究成果发表在水文地质学国际权威期刊Water Resources Research》上:Gao, Z.P., Jia, Y.F., Guo, H.M.*, Zhang, D., Zhao, B., 2020. Quantifying geochemical processes of arsenic mobility in groundwater from an inland basin using a reactive transport model. Water Resources Research, 56(2), e2019WR025492. [IF2018=4.14]

全文链接:https://doi.org/10.1029/2019WR025492 

附件20200629085609859623.pdf (17.484226MB)