锆石是地质年代学和同位素地球化学研究中最重要的矿物之一。其性质稳定，封闭温度高，能够长期保存构造-岩浆信息。因此，锆石U–Pb年龄和Hf同位素组成常被联合用于研究地壳演化历史。然而，在碰撞造山带经常交织着多期次的构造-岩浆活动，从而形成具有复杂环带结构的锆石。准确提取这些锆石所记录的年龄与成分信息，是重建碰撞带地壳演化历史的关键所在。然而，目前的技术瓶颈是，现有技术无法测量较窄锆石边部的Hf同位素。

传统锆石U–Pb定年和Hf同位素测试通常分开进行，且往往采用不同剥蚀点位或仅部分重叠的分析区域，不可避免地会造成年龄数据与Hf同位素数据之间的空间不匹配，从而限制二者的直接耦合解释。近年来发展的激光剥蚀分流技术（laser ablation split-stream，LASS）可将一次剥蚀产生的气溶胶同时引入Q-ICP-MS和MC-ICP-MS，实现U–Pb年龄和Hf同位素同步测试。然而，由于Hf同位素分析对信号强度要求较高，常规LASS方法仍受到束斑大小的限制，难以解析微米尺度的锆石薄边部。

针对上述技术瓶颈，我校科学研究院朱弟成教授团队博士研究生鲁瑶，在张亮亮副研究员和刘力教授的共同指导下，建立了一种新的锆石U–Pb–Hf同步分析方法：LASS深度剖面分析方法。该方法将深度剖面分析与LASS技术相结合，使激光从未抛光锆石外表面向内部连续剥蚀，并将同一次剥蚀产生的气溶胶同步分流至Q-ICP-MS和MC-ICP-MS，从而沿单一剥蚀轨迹获得精确配对的U–Pb年龄、微量元素和Hf同位素数据，有效克服了传统锆石U–Pb–Hf耦合分析中存在的空间分辨率限制。

该研究取得了以下主要创新性认识：

1.    建立了完整的LASS深度剖面分析流程。该方法不同于传统抛光靶分析方式，其核心是对未抛光完整锆石颗粒进行连续剥蚀，并使锆石短轴垂直于双面胶平面，从而尽可能获取单颗锆石从边部到核部的连续元素和同位素信息，实现年龄与Hf同位素信息在同一剥蚀轨迹上的严格空间匹配。

2.    开发了适用于U–Pb–Hf同步分析的数据处理方法。针对Q-ICP-MS和MC-ICP-MS信号传输路径不同所导致的时间延迟问题，作者开发了自定义Iolite数据处理模块，将U–Pb、微量元素和Hf同位素数据整合到同一处理框架中，自动校正两台仪器之间的信号延迟，使年龄和Hf同位素数据能够使用完全一致的积分区间，并直接计算ε_Hf(t)值，提高了不同锆石生长域识别和解释的可靠性。

3.    系统验证了该方法的准确性、稳定性和高空间分辨率。研究选取BB、Jilin、Qinghu、SA01、91500、GJ-1和Ple？ovice七种常用锆石标样进行测试。结果显示，各标样获得的U–Pb年龄、Hf同位素组成和稀土元素配分模式均与推荐值在误差范围内一致。在2–14 s积分时间内，所有锆石标样的²⁰⁶Pb/²³⁸U年龄不确定度均小于6%；当信号积分时间超过3 s时，多个锆石标样的¹⁷⁶Hf/¹⁷⁷Hf不确定度（2s）优于0.000060，当信号积分时间超过5 s时，所有标样的¹⁷⁶Hf/¹⁷⁷Hf不确定度（2s）均低于0.000060。根据激光剥蚀速率计算，该方法的纵向空间分辨率可达约3 μm。

4.    成功应用于西藏雅鲁藏布江河沙碎屑锆石研究。结果显示，样品中的锆石普遍发育核-边结构，年龄主要集中于90–70 Ma和50–30 Ma，与冈底斯岩基主要岩浆活动期一致。多数锆石核部与边部的年龄和ε_Hf(t)值差异较小，表明其可能形成于连续或密切相关的岩浆事件，并反映出相对稳定的岩浆源区性质。天然样品中超过90%的¹⁷⁶Hf/¹⁷⁷Hf数据不确定度优于0.000060，并成功识别和分析了厚度仅1.8 μm的锆石边部。

该研究建立的LASS深度剖面分析方法，显著提升了复杂锆石U–Pb–Hf同步分析的垂向空间分辨率。该方法能够一次性测量单颗锆石内部核部与边部的年龄与Hf同位素，从而通过揭示复杂结构锆石多期生长历史，为破译多期次的深部动力学过程提供了重要的技术支撑。

图1 LASS深度剖面方法仪器连接方式图

图2 (a) LASS深度剖面方法的锆石侧视图；(b) 传统激光剥蚀法的锆石俯视图

图3 典型的具有核-边结构的锆石颗粒信号图

图4 文章封面图

本研究受国家自然科学基金项目（42522202，42473039，92579106）和深地国家科技重大专项（2025ZD1005000）联合资助。成果以封面文章形式发表在Nature-Index期刊《Analytical Chemistry》上：Yao Lu（鲁瑶）, Liang-Liang Zhang*（张亮亮）, Li Liu*（刘力）, Di-Cheng Zhu（朱弟成）, Jin-Cheng Xie（谢锦程）, and Qing Wang（王青）, Overcoming Vertical Spatial Resolution Limitations in Coupled Zircon U–Pb–Hf Analysis by Laser Ablation Split Stream Depth Profiling, Analytical Chemistry, 2026, 98, 21344-21352.

全文链接：https://doi.org/10.1021/acs.analchem.6c01357