研究亮点

陈芳:极化在光催化中的作用【ACIE,2019】
发布:科技处 2019-05-16 阅读:

随着环境污染和化石燃料的大量消耗,生态失衡和能源短缺严重威胁着社会的可持续发展。半导体光催化作为理想的技术在环境修复和可再生能源生成方面显示出巨大的潜力,但其效率受到光催化剂体相和表面的电荷快速重组的严重限制,因此需要开发有效的电荷分离策略,以实现高效的光催化活性。极性在非中心对称(NCS)材料内部广泛存在,例如压电、热电、铁电和非线性光学材料。在NCS材料的晶体结构中,离子或离子基团的非中心对称排列引起表面正负电荷分布于向相反方向,从而引发极化电场。极化电场被证明是一种有效的策略,用于改善光催化剂的体相和表面电荷分离,具有重要的科学意义。

针对以上科学问题,我校材料科学与工程学院博士研究生陈芳在“资源综合利用与环境能源新材料”创新团队黄洪伟教授和张以河教授指导下,基于研究团队近期取得的一系列成果,发表专题综述文章,总结得到以下认识:

1、总结了通过极化促进光催化材料体相和表面电荷分离的最新进展,分析了不同的极化类型,包括宏观极化、压电极化、铁电极化和表面极化及其极化机制与应用(图1),讨论了极化增强的策略及其研究面临的挑战,该综述旨在深入认识极化促进光催化剂电荷运动的行为机制,进而为高性能光催化材料的开发提供新的参考。

2、在光催化过程中,光生电荷在体相产生,并迁移到表面活性位点参与氧化还原反应需要数百皮秒,然而大量电荷重组则仅需几皮秒,因此急需极化电场作为一种有效的策略来提高体相电荷分离效率(图2)。

3、光催化剂表面电子和空穴再结合现象也非常严重,需要通过在表面建立局部极化区域,形成极化场,促进电子和空穴沿不同方向迁移到反应位点,获得高效、稳定的催化活性(图3)。

该综述总结了宏观极化,压电极化,铁电极化和表面极化等不同形式在促进光催化反应过程的关键作用。在自发极化,外部应力或电场作用下,极性半导体材料两侧出现正和负极化电荷,形成的极化电场驱使光生电子和空穴向相反位置迁移,促进电荷分离,进而大大增强了光催化有机污染物降解、氧活化、水分解、CO2还原等反应活性。极化(包括宏观极化,压电极化,铁电极化和表面极化)作为抑制电子和空穴对在光催化剂体相和表面上重组并驱动其快速迁移参与氧化还原反应的有效途径,值得我们去探索与应用。同时,极化的产生与加强仍有待于后续的研究突破。我们希望随着对电荷迁移机制的深入理解,将开发出更多高性能光催化材料,并启发涉及其他相关领域的电荷输运研究,如电催化,超级电容器,锂离子电池等。

 

1 促进体相和表面电荷分离的极化类型示意图

 

2 极化促进体相电荷分离机理图

 

3 极化促进表面电荷分离机理图

 

上述研究成果发表于材料化学领域国际著名期刊《Angewandte Chemie International Edition》上:F. Chen, H. W. Huang, L. Gou, Y. H. Zhang, T. Y. Ma, The role of polarization in photocatalysis, Angew. Chem. Int. Ed., 2019DOI: 10.1002/anie.201901361. [IF=12.102]

附件2019051608355438665.pdf (4.273983MB)